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南科大林君浩团队在本征磁性拓扑绝缘体表面精细结构表征研究中取得重要进展
发布时间:2020-09-29 15:59:45

       近日,南方科技大学物理系副教授林君浩课题组在本征磁性拓扑绝缘体表面精细结构表征研究中取得重要研究进展,相关成果以“Te-Vacancy-Induced Surface Collapse and Reconstruction in Antiferromagnetic Topological Insulator MnBi2Te4(碲空位诱导反铁磁性拓扑绝缘体MnBi2Te4表面结构的塌陷与重构)”为题,在ACS Nano在线发表。

       磁性拓扑绝缘体由于其独特的物理性质,在自旋电子器件加工和量子计算领域有着潜在的应用价值。MnBi2Te4是首个被发现的本征反铁磁性拓扑绝缘体,其基态是A类型的三维反铁磁性拓扑绝缘体,即层内为铁磁耦合,相邻层间为反铁磁耦合,且易磁化轴方向指向面外。MnBi2Te4的发现对研究量子反常霍尔效应、轴子绝缘体等新奇的物理性质提供了理想的平台。然而,前期的理论预测和实验表明,块体MnBi2Te4表面存在受对称性破缺保护的磁隙,但利用高分辨角分辨光电子能谱,并未在剥离的MnBi2Te4薄片中观测到清晰的拓扑保护的磁隙。高分辨角分辨光电子能谱表征的实验结果显示,该材料的表面性质在前期理论预测和实验测试中存在显著的差异。

       材料的性质与其结构息息相关,因此该性质的差异有可能是由于理论预测与实际应用中的材料结构不一致造成的。鉴于此,林君浩团队利用高分辨扫描透射电子显微镜(HR-STEM)对MnBi2Te4薄片表面的晶体结构进行了系统研究,首次发现了其层状表面结构的重构现象,并借助亚埃级空间分辨的电子能量损失谱(EELS)和能量色散谱(EDS)确认了Mn、Bi和Te三种元素在不同原子位点的分布。研究结果显示,在高纯惰性气体保护下使用机械剥离制备出的MnBi2Te4薄片,其表面结构由Mn掺杂的五原子层Bi2Te3(Te-Bi-Te-Bi-Te)结构和MnxBiyTe双原子层结构组成,而并非块体内的七原子层层状结构(Te-Bi-Te-Mn-Te-Bi-Te)。这一实验结果表明,即使使用高纯惰性气体以及石墨烯薄片覆盖等保护措施,在机械剥离制备MnBi2Te4薄片过程中,剥离表面还是会发生结构坍塌与重构现象。

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图1 MnBi2Te4表面结构表征结果

       为了揭示MnBi2Te4薄片表面结构的重构机制,根据STEM图像结果,林君浩团队采用第一性原理计算来研究其表面缺陷的热动力学性质。EELS和EDS的结果显示,在MnBi2Te4体相中存在大量的Mn-Bi本征反位缺陷,其浓度大约在40%~50%。通过理论计算,结果显示:当Mn-Bi反位缺陷的总浓度在大于50%时,MnBi2Te4结构会发生重构,从七原子层劈裂为五原子层Bi2Te3和双层的MnTe,从而使结构更稳定。然而,Mn-Bi在实验中机械剥离制备的MnBi2Te4薄片体相中并未达到如此高的反位缺陷浓度(体相仍是稳定的七原子层结构)。因此,MnBi2Te4薄片表面的重构机制需由另一外部因素推动。通过进一步的实验与理论计算,该外部因素主要归因于在高纯惰性气体条件下存在的微量氧分子导致了表层Te空位的引入,升高了表层缺陷浓度,从而引发了材料的表面重构。 

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图2 MnBi2Te4表面和体相的元素分析

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图3 MnBi2Te4 表面重构的物理起源

       同时,在超高真空下的原位加热和高能电子束辐照引起的表面塌陷和重构,也进一步验证了表面结构的改变是来源于Te空位的引入。通过电子束辐照下的HR-STEM实验,研究团队获取到了表面塌陷与重构的整个动态过程。该动态过程揭示了表面重构发生的机制:随着电子剂量的升高,最外面两层原子逐渐消失,同时最靠近表面的七原子层结构发生劈裂。最后的结果表明,受到电子束辐照后的样品表层结构均是由五原子层结构或者五层和双原子层结构所组成。研究团队采用低温FIB制备TEM样品,排除表面重构是由Ga离子束引起升温从而导致重构的可能性。研究结果表明,在温度低至-140 ℃以下制备的样片依然存在表面的塌陷和重构。这一结果进一步说明MnBi2Te4薄片表面结构的变化是由体系中存在的微量氧所致。

       本研究结果揭示了MnBi2Te4表面的精细原子结构,并指出了该材料表面的亚稳状态是导致当前理论预测与实验观测不一致的可能原因。该研究更深入认识了以MnBi2Te4构筑的拓扑电学器件,能够让众多该领域的科研人员更好地理解与MnBi2Te4表面相关的磁性和拓扑物性的测量结果。

       南科大物理系博士后侯福臣、姚秋石为论文共同第一作者,南科大副教授赵悦、刘奇航、林君浩为论文共同通讯作者,南科大为论文唯一通讯单位。该研究得到了国家自然科学基金委员会、广东省科技厅、深圳市科技创新委员会的经费支持,以及南科大皮米中心与冷冻电镜中心的技术支持。

       林君浩是南科大物理系党总支书记、副主任、博士生导师,深圳市新型量子功能材料与器件重点实验室执行副主任。林君浩以高分辨扫描透射电镜和第一性原理计算为主要研究工具,致力于以实验与理论相结合的手段研究二维材料中原子结构与材料性能之间的关联。近5年来,林君浩在Nature、Nature Nanotechnology、Nature Materials等高影响期刊发表70余篇文章,文章总引用次数超过6000多次,H因子为31。林君浩还多次在国际学术会议及高校论坛作邀请报告,并担任Nature、Nature Communication等期刊审稿人,目前承担多项国家与省市级科研项目。


 


文章链接: 

https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c03149

中文报道:

https://newshub.sustech.edu.cn/zh/html/202009/38763.html

英文报道:

https://newshub.sustech.edu.cn/?p=28215

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