近日，南方科技大学物理系、量子科学与工程研究院副教授刘奇航课题组与南京大学教授万贤纲课题组合作，在通过电子关联设计轻元素自旋轨道耦合材料这一研究领域取得进展，相关成果以“Designing light-element materials with large effective spin-orbit coupling”为题发表在期刊《自然·通讯》(Nature Communications)上。

      自旋轨道耦合作用作为一种相对论效应，是研究磁晶各向异性、非共线磁性、自旋霍尔效应、自旋轨道转矩等现象的核心，紧密联系着自旋电子学、轨道电子学、拓扑物态等前沿方向。因自旋轨道耦合能量对原子序数的四次幂依赖，人们自然而然选用由重元素（如Bi、Sb、Pb、Pt等）构成的材料作为实现和应用自旋轨道耦合效应的平台。然而，只选择重元素的直观判据强烈压缩了可用材料库，而重元素化学键能量较弱的问题让相应材料表现出普遍不稳定性，甚至会使得某些材料具有毒性。因此，是否能在轻元素材料中获得可观的自旋轨道耦合效应问题引起了人们的关注。

      此前，研究人员直观地认为电子关联效应会使能带电子偏向局域化，而更局域的电子能感受到更强的定域自旋轨道耦合作用，但是该定性观点难以用于定量研究。2008年的一项研究提出，在非磁性关联材料Sr2RhO4中，轨道电子间的库仑作用通过增加有效“自旋-轨道极化”进而增强自旋轨道耦合效应，其导致额外的能级劈裂可以解释实验与计算费米面差异问题，为定量研究关联作用增强自旋轨道耦合效应带来了新的思考。

      研究人员进一步研究了自旋劈裂的3d过渡金属材料中电子关联作用增强自旋轨道耦合效应的机制。研究发现，当自旋劈裂电子部分占据了特定的轨道简并态后，自旋轨道耦合效应正比于“轨道极化”这一物理量；而考虑电子关联作用后，简并轨道间的库仑排斥会增强“轨道极化”量，继而增加有效的自旋轨道耦合强度，例如拓扑能带劈裂等。研究人员进而提出具有较强自旋轨道耦合效应的轻元素材料设计准则：（1）三维材料的空间群或二维材料的层群以及相应的Wyckoff位置的对称性需要足够高，以容许特定的轨道简并态；（2）具有较强电子关联效应的过渡金属原子需要位于上述的空间群或层群相应的Wyckoff位置上。

      研究人员通过群论分析了过渡金属d轨道电子的简并情况，发现32个点群中有24个点群允许特定的d轨道电子简并态，而这24个点群作为原子位群对称性存在于125个空间群和32个层群中。这种对称性要求可用于预测材料是否具有关联效应增强的自旋轨道耦合效应中，因而可以广泛应用于功能材料的高通量筛选和人工设计等流程。为了更清晰地体现流程的高效性，研究人员使用设计准则结合高通量密度泛函计算方法，从二维计算材料数据库（C2DB）中全面筛选出71种具有关联增强的自旋轨道耦合效应的轻元素材料（流程图如图1所示）。与此同时，课题组还在71种材料中进一步得到9种大带隙的量子反常霍尔绝缘体，相较于此前对高温量子反常霍尔绝缘体的个例预言，该工作为系统设计高温量子反常霍尔绝缘体提供了新的思路。

图1. 二维材料数据库中筛选具有电子关联增强自旋轨道耦合效应材料的流程

       论文共同第一作者为南方科技大学2020级博士研究生李嘉裕、南方科技大学研究助理教授姚秋石以及南京大学2019级博士研究生武琳，刘奇航和万贤纲为通讯作者，南科大是论文第一单位。本研究得到科技部重点研发计划青年项目、国家自然科学基金等项目的支持。

 论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-28534-y