南科大何佳清团队在中温热电材料与器件研究中取得重要进展

2022-04-08

近日,南方科技大学物理系讲席教授何佳清团队在热电材料PbTe能量转换研究中取得重要进展,相关成果以“Realizing High Thermoelectric Performance in Non-nanostructured n-type PbTe”为题发表在能源领域期刊《能源与环境科学》(Energy & Environmental Science)。

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在当今能源需求持续增长的大背景下,化石能源的枯竭和环境污染日益威胁到人类社会的可持续发展,因此,寻找一种清洁且可持续的能源至关重要。在目前的能量利用中,有超过60%的能量以废热的形式散发到环境中,造成了极大的浪费。热电材料能够实现电能和热能之间的直接转换,且热电转换技术设备简单,服役稳定,能够有效地利用环境中的热量进行发电,具有实现废热利用的巨大优势。因此,开发一种高性能的热电材料一直是热电研究领域的热点及难点。

PbTe作为一种传统的中温区热电材料,具有优异的热电性能、良好的机械性能和高温稳定性。热电器件需要p型和n型半导体材料相互匹配,相比p型材料优异的性能,n型PbTe的性能较差,这在一定程度上限制了器件的应用。在中高温区,材料难免会发生热膨胀,而材料中的第二相通常热稳定性不好而且和基体具有较大的热膨胀差异。因此,在长期服役过程中极易出现裂纹,从而造成性能衰减和损坏。由此可见,制备不含有第二相的高性能材料对于实现长时间服役至关重要。

研究人员通过掺杂少量的硫元素,开发了一种不含任何纳米第二相的高性能n型PbTe材料。PbTe材料中含有本征的铅空位,在n型材料的制备中,这些铅空位往往表现出受主缺陷,从而降低材料中的电子浓度和迁移率,导致电性能较差。因此,研究团队首次实现通过掺杂少量的硫元素来提高铅空位的形成能,有效减少材料中的铅空位,实现材料电性能的极大优化。在本研究中,材料铅空位浓度降低后,材料的载流子浓度和迁移率都得到了明显提高,硫掺杂导致的晶格畸变也有效降低了材料的晶格热导率(图1),使材料热电优值ZT在750K以上达到1.7。

图1 (a) 掺杂S提高材料载流子浓度和迁移率;(b) 掺杂S提高功率因子;(c) 掺杂S降低晶格热导率;(d) 材料不含第二相等纳米结构。.png

图1 (a) 掺杂S提高材料载流子浓度和迁移率;(b) 掺杂S提高功率因子;(c) 掺杂S降低晶格热导率;(d) 材料不含第二相等纳米结构。

 

本研究中采用的少量硫掺杂在有效改善材料性能的同时也没有引进任何第二相,这十分有利于材料在高温区服役。为了实现热电转换技术的深入推广,本研究进一步进行了热电器件的制备工作,单级热电器件实现了9.3%的能量转换效率,与商业碲化铋材料结合制备的分段热电器件能量转换效率达到了12.2%,这一成果在该领域中达到了世界先进水平,且在10小时的稳定性测试中性能无衰减,表现出良好的高温服役稳定性,这极大地推动了热电转换技术的应用。(图2)

 图2 (a) 该研究材料zT值处于先进水平;(b) 单极和分段器件转换效率;(c) 分段器件实物图,长时间高温测量转换效率没有衰减;(d) 单极和分段器件转换效率处于领先水平。.png


图2 (a) 该研究材料zT值处于先进水平;(b) 单极和分段器件转换效率;(c) 分段器件实物图,长时间高温测量转换效率没有衰减;(d) 单极和分段器件转换效率处于领先水平。


何佳清团队博士生贾宝海为该论文第一作者,何佳清和研究副教授江彬彬为论文通讯作者,南科大是论文第一单位。以上工作的开展和完成得到了国家自然科学基金、广东省自然科学基金、深圳市科创委基础研究等项目的支持。同时也感谢南方科技大学皮米中心的大力支持。

 

论文链接:https://doi.org/10.1039/D1EE03883D 


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