1月15日,我系何佳清教授作为通讯作者之一在国际著名权威期刊《Nature Materials》发表名为Liquid-like thermal conduction in intercalated layered crystalline solids的学术论文。该论文主要由日本原子能机构、美国洛杉矶大学(欧文分校)、南方科技大学和美国西北大学等共同完成。该工作的开展还得到了美国爱荷华州立大学、德国于利希研究中心、香港大学、日本同步辐射研究所和日本中子科技中心等多家高校和科研机构的大力协助。
物体中的热输运过程是由组成粒子单元的微观碰撞来实现的,凝聚态物理习惯用声子的散射来表征这一过程。通常,固体中的热传导既有横波又有纵波声子的参与,而液体中由于缺乏切向作用力因此其热输运仅由轴向的纵波声子来实现。因此,通常情况下,固体的导热效果比液体强。在本研究工作中,作者报道了在具有奇特夹层结构的AgCrSe2晶体中其热传导具有液体的特性,因而具有极低的热导率。
AgCrSe2是Ag原子层和CrSe6八面体层沿着c方向堆垛成的六角晶系结构,其中,Ag离子有两种占位。在低温下,Ag离子完全占据I位,随着温度增加,部分Ag离子具有足够的能量从而扩散至II位,从而在约450度完成有序-无序相变,即:在这个温度点后,Ag离子分别有50%几率占据I位和II位,晶体结构亦从R3m变为R m。运用变温中子/X射线衍射测出的声子谱表明,正是由于CrSe6八面体层间的Ag离子发生的有序-无序相变,AgCrSe2晶体中的横波声学支(TA)被完全抑制,而纵波声学支(LA)声子亦被强烈散射,此即:主导热输运的声学支具有强烈的液体特征。同时,密度泛函微扰理论(Density functional-perturbation theory)的计算亦表明,反映Ag离子振动的横波声学支(TA)和Ag离子有序-无序占位引起的固有扰动具有竞争关系,随着温度升高,TA支逐渐减幅,直至完成相变后被完全抑制。
该工作的研究还揭示了这一奇特的横波声学支被抑制的现象(固体的类液态热输运)也普遍存在于一系列具有类似层状结构的化合物之中,即:在van der Waals间隙中存在重元素插层晶体结构的化合物。这将极有可能重塑人们对物质中热输运的基本认知,并将对热电材料电声输运性能的提升提供良好的思路和契机。
该工作在南科大的开展得到了广东省自然科学基金重大培育项目等专项基金的大力支持。
文章链接: http://dx.doi.org/10.1038/s41563-017-0004-2