南科大林君浩课题组在二维材料微观结构与力学、磁学性质的关联研究中取得系列进展

2022-06-13

       近日, 南方科技大学物理系、量子科学与工程研究院副教授林君浩课题组与国内外研究团队合作,围绕二维功能性材料的微观结构,在力学与磁学性质中的构效关系研究中取得系列研究进展,相关成果分别在Advanced Science, Nature Electronics和Advanced Materials期刊上发表。

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       二维材料由于其独特的结构和丰富的性质,不仅为探索奇异的物理现象提供了理想的平台,也为下一代电学、光学器件的研发提供了坚实的基础。在原子尺度上理解二维材料的构效关系,是深入理解其理化性质,推动器件研发的关键,另外,还能够指导材料设计,通过结构调控实现材料物性转变或者性能提升。比如,研究人员在蓬勃发展的缺陷工程研究中发现,有目的的在二维材料中引入特殊的缺陷结构,能够实现对二维材料载流子浓度、光学带隙、偶极矩等的连续调节。

       受益于微纳加工技术的发展,离子束和电子束处理可以在一定范围内实现缺陷尺寸和浓度的连续调控。然而,在周期晶格中引入的缺陷结构会如何影响二维材料的宏观力学性能,尤其是在施加载荷和应力工作环境下的材料失效机制等方面的研究相对匮乏。因此,建立缺陷结构、浓度与二维材料力学行为之间的相关性具有重要的意义。

       有鉴于此,林君浩研究团队使用氦离子电镜的氦和镓离子刻蚀,在悬浮的单层MoS2中分别产生高密度的硫(S)空位和MoSn空位,协同AFM纳米压痕技术与STEM原子结构表征,揭示了不同类型和浓度的点缺陷对单层MoS2杨氏模量、断裂强度等力学性能和原子尺度的断裂行为的影响。研究人员通过分析裂纹原子结构发现引入的原子缺陷加剧了裂纹的偏转或分叉,缩短了裂纹传播距离,结合分子动力学模拟发现这种改变源于缺陷引起的晶格对称性破坏,改变了角刚度和局域应变分布,导致键能的各向异性在断裂过程中出现众多不同转向的微裂纹,最终提高了断裂过程中的能量释放率,提升了MoS2的断裂韧性。基于以上结果,研究团队最终提出了一种通过缺陷诱导裂纹钝化、抑制裂纹扩展的断裂增韧机制。相关论文以“Engineering the crack structure and fracture behavior in monolayer MoS2 by selective creation of point defects”为题,发表在期刊Advanced Science上。南科大物理系博士生王刚,中南大学副教授王云鹏为论文第一作者,林君浩为唯一通讯作者,南科大为论文第一单位。

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图1. 单层MoS2分子膜中不同缺陷结构导致的力学参数和断裂行为差异。 


       二维材料的结构除了可以通过后处理调控外,也能通过改变生长参数,在合成时实现调控或新的结构组装。南科大林君浩团队和新加坡南洋理工大学教授刘政、北京理工大学教授周家东以及哈尔滨工业大学教授李兴冀团队合作,使用化学气相沉积 (CVD) 法,通过调控反应温度和降温速率,实现了新型二维磁性材料Cr5Te8的相调控,成功合成出三方相和单斜相的Cr5Te8纳米片。通过选区电子衍射以及高分辨HAADF-STEM成像,精确确定出Cr原子层间因插层位置不同而引起的相结构变化,从而证实了Cr5Te8自插层体系相结构的可调性。与此同时,研究人员结合磁性测试及理论计算,揭示了相结构对磁有序的显著影响,通过控制相结构和厚度,可以获得高达200K的居里温度。另外,研究团队还发现结构更无序的单斜相Cr5Te8存在巨大的反常霍尔效应(σAHE ~ 650 Ω-1cm-1,θAHE ~ 5%)。该研究为二维磁性材料的可控和规模化合成提供了一条新途径,并揭示了Cr5Te8纳米片在磁电和自旋电子器件应用方面的巨大前景。相关论文以“Phase engineering of Cr5Te8 with colossal anomalous Hall effect”为题发表在学术期刊Nature Electronics上,南洋理工大学汤碧珺、王小伟博士,南科大博士后韩梦娇(现为松山湖国家实验室副研究员),哈工大徐晓东博士为论文共同第一作者,刘政、周家东、李兴冀、林君浩为论文共同通讯作者。

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图2:三方相与单斜相Cr5Te8纳米片的成分及结构确定。


       此外,另一种调控二维材料结构的思路是借助基底晶格的束缚实现外延生长调控。传统的共价异质外延,对生长材料和基底材料的晶格匹配度有严格要求,且工艺兼容性差。林君浩团队与纽约州立大学布法罗分校教授曾浩、北京大学教授侯仰龙团队合作,提出了一种由界面配位键驱动的外延生长机制,使用CVD在六方晶格的单层WSe2上外延生长了二维磁性单晶Cr5Te8,得到公度匹配的3×3 (Cr5Te8)/7×7 (WSe2) 摩尔超晶格,并在界面处形成束缚力较弱的超周期Cr截止结构。该晶体表现出了几乎没有缺陷钉扎位点的锐利方形磁滞回线。合作研究团队提出二维界面的“配位外延”手段,作为一种概念上独特的薄膜外延范例,不但具有与vdW外延相似的充分灵活性,规避了共价外延严格的晶格匹配性要求;而且具有与共价外延相似的晶体取向约束力,避免了vdW外延中取向难以控制的难题。相关结果以 “Dative Epitaxy of Commensurate Monocrystalline Covalent van der Waals Moiré Supercrystal”为题在期刊Advanced Materials上发表,北京大学博士后卞梦颖,南科大博士后朱亮为论文的共同第一作者,曾浩、侯仰龙和林君浩为论文的共同通讯作者。

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图3. Cr5Te8/WSe2摩尔超晶体的结构表征。


       以上研究的开展和完成得到国家自然科学基金、广东省科技厅国际合作创新领域、“珠江人才计划”创新创业团队、深圳市高层次人才团队、高校稳定支持等项目以及南方科技大学皮米中心的大力支持。

 

      论文链接:

http://doi.org/10.1002/advs.202200700 

https://www.nature.com/articles/s41928-022-00754-6 

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202200117 


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